弱太阳辐照下的太阳能转化为化学能一般难以满足CO₂还原的热量需求。

在此，桂林理工大学解庆林，华南理工大学Daiqi Ye，华中师范大学Yanbing Guo设计了一种新型聚光太阳能驱动光热系统，将双金属单原子催化剂（DSAC）与相邻的Ni-N₄和Fe-N₄对位点耦合，用于在模拟太阳辐射甚至阳光环境下促进气固CO₂还原。

文章要点

1）正如预期的那样，(Ni,Fe)-N-C DSAC在将CO₂还原为主要CO(86.16 µmol  g⁻¹ h⁻¹)、CH₄(135.35 µmol g⁻¹ h⁻¹)和CH3OH(59.81 μmol g⁻¹ h⁻¹)的产量，分别相当于Fe-N-C催化剂的1.70倍、1.27倍和1.23倍。

2）基于理论模拟，通过(Ni,Fe)-N-C DSAC上的电子轨道杂化，Fe原子的费米能级和d带中心在具有电子相互作用的非相互作用的Ni和Fe双原子对位点上得到有效调控。

3）至关重要的是，Ni-N-N-Fe构型中相邻Ni和Fe原子之间的空间适当距离导致额外的Ni原子作为新的活性位点有助于主要的*COOH和*HCO₃解离，从而优化反应过程中相应的能垒，从而产生特定的双反应途径（COOH和HCO₃途径），用于太阳能驱动的光热CO₂还原至初始CO生产。

参考文献

Shengpeng Mo, et al, Non-interacted Ni and Fe Dual-atom Pair Sites in N-doped Carbon Catalysts for Efficient Concentrating Solar-driven Photothermal CO2 reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313868

DOI: 10.1002/anie.202313868

https://doi.org/10.1002/anie.202313868