摘要 全球不断增加的甲烷产量和扩散需要新的化学方法将其转化为可整合到化学基础设施中的易于冷凝的能量载体。在这种情况下，单原子催化剂由于其出色的催化活性而引起了相当大的兴趣。我们在这里使用密度泛函理论 (DFT) 计算来比较 M 和 MN4 嵌入的石墨烯（M = Ni 和 Si）在接近室温的甲烷到甲醇转化过程中的反应和活化能。从热力学上讲，在环境条件下，甲烷转化为甲醇在能量上是有利的。在所有计算中都考虑了所研究系统的单线态和三线态自旋态。DFT 结果表明，当复合物处于三重态时，势垒明显低于单重态。特别是，由于获得的构型具有较低的能量势垒和较高的稳定性，具有优选的自旋多重性三重态的 Si-G 似乎是甲烷氧化的可行催化剂。我们的结果提供了对甲烷转化性质的见解，并可作为制造具有成本效益的石墨烯基单原子催化剂的指导。



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